Das Prunkstück der Schatzkammer ist die »heilige Krone Österreichs«, der Österreichische Erzherzogshut. Er macht die Klosterneuburger Schatzkammer zu einer der wichtigsten Geschichtsstätten des Landes.
Der mit Rubinen, Smaragden, Saphiren und Perlen besetze Hut ruht seit 1616 in der Schatzkammer des Stiftes. Er sollte nach dem Vorbild der »heiligen Kronen« von Ungarn (Stephanskrone) und Böhmen (Wenzelskrone) gleichfalls eine» heilige Krone« und damit absolutes Herrschaftszeichen sein. Wie die beiden anderen ist auch der Erzherzogshut einem Heiligen zugeordnet, nämlich dem Stiftsgründer und Landespatron, dem heiligen Leopold.
Nur zur Amtseinführung eines neuen Erzherzogs durfte der Hut zur Erbhuldigung nach Wien gebracht werden. Diese Zeremonie, bei der sich barocke Repräsentation von ihrer prächtigsten Seite zeigte, wurde zehn Mal abgehalten – das letzte Mal 1835 für Kaiser Ferdinand I. Seinen letzten offiziellen Auftritt hatte der Hut 1989 beim Begräbnis von Zita, der letzten Kaiserin von Österreich.
In kaum einem anderen Objekt des Stiftes Klosterneuburg sind sakrale und politische Bedeutung derart eng miteinander verwoben. Kaum ein anderes Objekt weist auch einen derartigen materiellen Wert auf – alles, was hier verarbeitet wurde, ist von erlesenster Qualität: Gold, Email, Edelsteine, Perlen, Samt und Hermelin.